Dans l'univers de Twinstar Exorcists, les péchés de l'humanité se transforment en démons, les « Impurs ». Confinés aux Enfers, Magano, ils arrivent régulièrement à s'immiscer dans notre réalité et ne peuvent être renvoyés à Magano que par de puissants exorcistes. Parmi eux, le jeune Rokuro fait office des plus talentueux. Mais traumatisé par le massacre de son foyer par ces créatures, il ne veut plus entendre parler d'exorcisme. Jusqu'à sa rencontre avec Benio, une jeune exorciste qui, comme lui, semble animée par la vengeance…